Quick shuttleがバンクーバーのダウンタウンからシアトルのダウンタウンまで出ています。詳しくはこちら。
http://www.quickcoach.com/スケジュールやバス停の場所なども、このHPを調べればわかるはずです。
シアトルのダウンタウンまでバスで4時間くらいと考えてください。なので、始発で行ったとしたら、だいたい11時くらいに到着です。帰りも4時間として(国境の混み具合によりますが)、その日のうちに帰って来たい場合は、夜7時までには帰りのバスを捕まえる必要があります。
日帰りの場合は、結構忙しいスケジュールにはなると思いますが、見たい場所を絞って、うまく計画を立てれば別に無理なことないですし、私は何度かしたことあります。